En 1898 fue elegida miembro de la Royal Entomological Society. En sus diarios escribiría: "Sé muy bien que soy la única representante de mi sexo presente, con la excepción de una dama visitante". En el verano de 1900, Margaret viajó a Grecia junto con el entomólogo Henry John Elwes para recolectar mariposas. Publicaron un informe de sus hallazgos en The Entomologist y organizaron juntos una exposición de lepidópteros griegos.

Gracias a la herencia de su tío, Margaret Fountaine pudo viajar por todo el mundo y ampliar su colección. Pese a que viajaba sin pasaporte y no registró en su diario las fechas de entrada y salida de sus diferentes expediciones, se sabe que en 1901 viajó a Siria y Palestina. En Siria contrató al guía Khalil Neimy, quien se convertiría en su compañero de viaje y en su amante durante casi 30 años. En 1903 se fue de expedición a Asia Menor y regresó a Constantinopla con casi 1.000 mariposas. 

En 1904 y 1905 estuvo en expediciones científicas en Sudáfrica y Rhodesia (actual Zimbabue) . Allí escribió e ilustró libros de bocetos para documentar huevos, orugas y crisálidas de muchas especies de mariposas desconocidas hasta entonces por los científicos de la época. Posteriormente, Fountaine viajó a Estados Unidos, América Central y al Caribe. En Jamaica, por ejemplo, dio una charla en el Club de Naturalistas de Kingston sobre "La sagacidad de las orugas". 

Antes de la Primera Guerra Mundial, Fountaine estaba de expedición en India, Ceilán, Nepal y el Tíbet. Durante ese viaje realizó acuarelas de orugas y mariposas, que fueron publicadas en The Entomologist. Durante la guerra, Fountaine viajó a los Estados Unidos y, en 1917, publicó artículos sobre su colección mientras trabajaba como voluntaria para la Cruz Roja. 

Tras la guerra, la última expedición entomológica de Fountaine fue a Jalil en Filipinas. Se publicó un informe de la expedición en The Entomologist. En 1928 Khalil murió y, como escribiría en su diario, Margaret solo encontraría consuelo en seguir criando sus orugas. Fountaine tenía más de sesenta años y, mientras continuaba viajando, centró sus esfuerzos en las acuarelas y en el coleccionismo y dejó de lado la publicación de artículos científicos. Viajó a África occidental y oriental, Indochina, Hong Kong, Brasil, las Antillas y Trinidad en busca de especímenes raros. 

En 1940, a los 77 años, sufrió un ataque al corazón en Trinidad. Parece que unos monjes locales se la encontraron moribunda en la cuneta de una carretera con una red de mariposas en la mano. Fue enterrada en una tumba sin nombre en el cementerio Woodbrook, en Puerto España, Trinidad.

Al poco tiempo, el Museo del castillo de Norwich, en Inglaterra, recibió su legado en forma de unas hermosas cajas de caoba con más de 22.000 ejemplares de mariposas procedentes de los cinco continentes, y un cofre japonés sellado que, por expreso deseo de su dueña, sólo podría abrirse el 15 de abril del 1978.

Así tuvieron que pasar 38 años tras la muerte de esta pionera para poder descubrir las peripecias de sus viajes y su vida a través de los doce volúmenes de sus diarios personales que había empezado a escribir a los 15 años, justo un siglo antes, el 15 de abril de 1878 y que revela que, al igual que una mariposa, la vida de Margaret Fountaine estuvo caracterizada por la libertad de volar y por la transformación personal. Al abrir el cofre, una nota manuscrita decía: “Para el lector, que quizás aún no ha nacido, dejo este registro de la vida salvaje e intrépida de alguien que nunca creció y que disfrutó y sufrió mucho”.

Los que la conocieron la describieron como una mujer que tenía el coraje de una exploradora, la pasión de una coleccionista, el ojo de una artista, la paciencia de una investigadora y la precisión de una científica.